科学研究
科研成果
朱瑞、龚旗煌团队与合作者在反式结构钙钛矿太阳能电池研究中取得重要进展
发布日期:2024-01-18 浏览次数:
  供稿:现代光学研究所  |   编辑:李洪云   |   审核:吕国伟

竹马他闷声c我在线观看现代光学研究所“极端光学创新研究团队”朱瑞研究员和龚旗煌院士团队与合作者展开研究,针对由界面物质扩散和离子迁移诱发钙钛矿太阳能电池性能衰退的难题,通过采用“物理气相沉积+高真空原位快速氧化”方法创新构筑非晶态稀土金属氧化物氧化镱(α-YbOx)多功能缓冲层,突破了基于金属氧化物缓冲层反式结构钙钛矿太阳能电池25%的光电转换效率瓶颈,并且显著提升了电池的稳定性。2024年1月18日,相关研究成果以“多功能氧化镱缓冲层用于钙钛矿太阳能电池”(Multifunctional ytterbium oxide buffer for perovskite solar cells)为题,发表于《自然》(Nature)杂志。

在“双碳”战略目标背景下,新型钙钛矿太阳能电池是清洁能源研究的重要方向。然而,钙钛矿太阳能电池界面存在严重的物质扩散与离子迁移,这使得电池光电转换效率和工作稳定性受限。通常,可以通过在电荷传输层与金属顶电极之间的界面引入多功能缓冲层来缓解上述难题。目前,这类多功能缓冲层主要为有机半导体浴铜灵(BCP)或金属氧化物氧化锡(SnOx)。然而,BCP存在热稳定性不佳的问题;SnOx则需要采用原子层沉积(ALD)技术,制备耗时长且前驱体价格昂贵。因此,亟需开发稳定性突出、工艺简单且电荷输运特性良好的新型界面缓冲层材料。鉴于此,研究团队基于对非晶态金属氧化物半导体材料的特性认知,结合材料氧化动力学和物化性质(电子结构、吉布斯自由能等)的综合分析,最终选定了可用物理气相沉积制备的α-YbOx来构建反式结构钙钛矿太阳能电池电子传输层/金属电极间的界面缓冲层(图1)。

图1:缓冲层概述。(a)缓冲层在阻挡界面物质扩散与离子迁移方面作用的图示;(b)典型金属氧化物的标准摩尔吉布斯自由能;(c)金属镱的物理气相沉积工艺示意图。

基于α-YbOx界面缓冲层,研究团队进一步开展了深入研究和系统优化,实现了超过25%的电池光电转换效率,该数值突破了基于金属氧化物缓冲层电池25%的光电转换效率瓶颈。更进一步,研究团队将该缓冲层材料应用于基于不同带隙钙钛矿光吸收层的太阳能电池,发现该材料具有优异的普适性。具体来说,基于窄带隙(1.54 eV)钙钛矿的太阳能电池获得了25.2%的最高光电转换效率(第三方认证值为25.09%);基于中等带隙(1.61 eV)和宽带隙(1.77 eV)钙钛矿的太阳能电池分别获得了22.1%和20.1%的最高光电转换效率。为了揭示α-YbOx界面缓冲层的电荷输运特性,研究团队联合开展深入研究,发现α-YbOx在费米能级附近存在高浓度的Anderson-Mott局域态,电荷输运遵从声子辅助的局域跃迁量子输运模式,在兼顾电池稳定性的同时,保证了更好的界面处载流子输运(图2)。

图2:载流子输运机理和太阳能电池性能。(a)载流子在电子传输层/α-YbOx/Cu界面的输运示意图;(b)钙钛矿太阳能电池结构示意图;(c-e)基于不同带隙钙钛矿的太阳能电池性能。

在可靠性和工艺成本方面,研究团队对比了α-YbOx界面缓冲层和常规界面缓冲层。在可靠性方面,相较于常规基于BCP界面缓冲层的电池,基于α-YbOx界面缓冲层的电池表现出了更优异的稳定性,达到了基于ALD-SnOx界面缓冲层电池的同等水平(图3)。研究团队进一步通过飞行时间二次离子质谱和光电子能谱等表征技术来探究电池稳定性提升的原因,发现α-YbOx界面缓冲层可以显著抑制物质扩散与离子迁移;同时,即便α-YbOx与钙钛矿直接接触也不会发生化学反应,这些结果揭示了电池稳定性提升的机理。在工艺成本方面,α-YbOx界面缓冲层从物理气相沉积到高真空原位氧化时间尺度仅为分钟级,成功避免了使用ALD技术制备SnOx耗时的问题,可极大地提升大规模钙钛矿太阳能电池生产的效率。此外,尽管α-YbOx是一种稀土金属氧化物,但其价格显著低于BCP和制备ALD-SnOx的四(二甲氨基)锡前驱体,这更有利于降低钙钛矿太阳能电池的制备成本。以上结果均表明,α-YbOx界面缓冲层在反式结构钙钛矿太阳能电池中具有更为显著的优势,将会更好地推动该领域向实用化方向的发展。

图3:钙钛矿太阳能电池的稳定性。(a-b)基于不同界面缓冲层的窄带隙和宽带隙钙钛矿太阳能电池的热稳定性对比(85°C);(c)基于α-YbOx界面缓冲层的窄带隙钙钛矿太阳能电池运行稳定性;(d)ISOS-L-3标准下,基于α-YbOx界面缓冲层的窄带隙钙钛矿太阳能电池运行稳定性;(e-f)纯钙钛矿薄膜(Control)和钙钛矿/α-YbOx(Target)界面的X射线光电子能谱随时间变化。

竹马他闷声c我在线观看博雅博士后(竹马他闷声c我在线观看2023届博士毕业生)陈鹏、竹马他闷声c我在线观看现代光学研究所2021级博士研究生黎顺德、牛津大学肖云博士、云南大学毕业生胡俊涛博士(现为昆明医科大学讲师)为该论文的共同第一作者,朱瑞、龚旗煌、牛津大学Henry J. Snaith教授、多伦多大学罗德映博士和吕正红院士为论文的共同通讯作者。主要合作者还包括中国科学院上海微系统与信息技术研究所唐鹏翼研究员、中国科学院化学研究所李骁骏研究员、台湾中研院侯政宏博士、尤韵雯研究助理和薛景中教授等。该工作获得了国家自然科学基金、北京市自然科学基金、国家重点研发计划、中国博士后科学基金、北京市科技新星计划、云南省西南联合研究生院科技项目、松山湖材料实验室开放课题、中科院“百人计划”B类、北京大学人工微结构和介观物理国家重点实验室、纳光电子前沿科学中心、北京大学长三角光电科学研究院、山西大学极端光学协同创新中心、“2011计划”量子物质科学协同创新中心、上海同步辐射光源、英国工程和自然科学研究委员会(EPSRC)等的大力支持。

原文链接:https://doi.org/10.1038/s41586-023-06892-x.